שמואל ברזילי הוא יליד ירושלים, נכד לחזן המפורסם רבי יעקב אייזנבך (פעסטער) ז"ל, גדל וינק אוירה חסידית בחסידות מודזיץ, ובוגר המכון לחזנות ומוסיקה יהודית שע"י עירית תל אביב מיסודו של החזן נפתלי הרשטיק.
בעל קול טנור לירי יפה במיוחד, יכולת מוסיקלית, אמירה חזנית כפי שתתרשמו בוידאו ביצירה היפהפיה "אלוקי" של החזן יוסף רוזנבלט ז"ל המבוצעת בקונצרט בניצוחו של המנצח המוכשר אלי יפה. ביצוע עם הרבה רגש וקולרטורה יוצאת מן הכלל.
בוגר ישיבות באר יעקב, כפר חסידים וחברון. סיים תואר בי אי ואם אי במדעי היהדות בפקולטה לפילוסופיה באוניברסיטת וינה.
משנת 1992 מכהן כחזן ראשי של הקהילה היהודית בוינה.
שמואל ברזילי מבוקש במופעים ופסטיבלים יוקרתיים, משתתף בקונצרטים עם תזמורות גדולות וידועות, עם תזמורת הסימפונית של רדיו וינה, תזמורת "ברוקנר" – אוסטריה, התזמורת הסימפונית ירושלים וציריך, תזמורת האופרה של בלגרד, תזמורת הפילהרמונית של ברשוב ושל ארד ברומניה הפילהרמונית של סודטיק (פולין), מנצ´סטר קאמרטה, סימפוניטה רעננה, תזמורת המשטרה של אוסטריה וישראל, ועוד.
סיורי הופעות ברחבי אירופה עם מקהלת בית הכנסת הגדול בירושלים. מופעי רדיו וטלויזיה רבים וכן השתתפות בסרטים כמו: מרש רדצקי, זורוס בר מצווה ואחרים.
בשנת 2000 הופיע שמואל ברזילי במופע הזיכרון במחנה ההשמדה "מטהאוזן" ביחד אם התזמורת הפילהרמונית של וינה ביצירה "א-ל מלא רחמים" בלחנו של החזן משה שטרן.
הוציא תקליטים רבים ולאחרונה הקליט שני תקליטורים: "צלילי תפילה" ו"רינה ותפילה" בליווי התזמורת הסימפונית והמקהלה אס. אף ווי. בניצוחו של ד"ר מרדכי סובול.
פירסם ספר "המוסיקה כביטוי להתלהבות החסידים", על חשיבותה של המוסיקה בחסידות אשר יצא לאור בשפה אנגלית וגרמנית.